Céline Fontaine

La Réaction D'oxydation De Co Sur Catalyseurs À Base De Rhodium: Étude Cinétique, Nature Du Site Catalytique et Influence Du Support Céline Fontaine French edition

La caractérisation d'un catalyseur Rh/Ce0,68Zr0,32O2 (Rh/CZ) par adsorption de molécules sondes suivie par FTIR a montré l'existence de deux types de sites Rhx+: des espèces isolées RhI et des agrégats Rhn?+. Afin de mettre en évidence l'espèce responsable de l'activité de Rh/CZ, une zéolithe HY a été choisie comme support pour sa capacité à stabiliser Rh sous forme RhI. Les résultats cinétiques obtenus sur Rh/HY nous ont permis de conclure que RhI n'est pas l'espèce catalytique responsable de la réactivité élevée de Rh/CZ mais plus probablement Rhn?+. La réactivité de Rhn?+ sur un autre support réductible, SnO2, a ensuite été étudiée. La plus faible activité de Rh/SnO2 a été attribuée à une interaction plus forte de CO avec ces sites catalytiques et à une mobilité plus faible de l'oxygène sur le support SnO2 par rapport à CZ. Des expériences exploratoires d'échanges isotopiques suivis par DRIFT et spectrométrie de masse ont confirmé la participation des oxygènes du support pour la réaction CO-O2 sur les supports réductibles et l'implication des sites Rhn?+ pour le catalyseur Rh/CZ. Un mécanisme détaillé de la réaction d'oxydation de CO a enfin été proposé.